После бегства из лагеря Александра Чандрагупта установил связь с Чанакьей (Каутильей), ловким брахманом из Таксилы, который был оскорблен правителем из династии Нанда. Они собрали войско на средства, которые дал им клад, найденный в лесу, в горах Виндхья. Правитель династии Нанда потерпел поражение в битве, которая, по преданию закончилась массовым избиением. Таким образом, Чандрагупта сделался правителем Магадхи, невидимому, в 324 году до н. э. Впоследствии он разгромил ставленников Александра и покончил со всем тем, что еще оставалось от греческого господства в Пенджабе.
Постепенно он завоевывал и другие части Индии. Плутарх говорит: «Ан-дракоттус... пересек Индию с армией в 600 тысяч человек и завоевал всю страну». Согласно данным древнего тамильского источника, первый правитель из династии Маурья достиг нынешнего округа Тинневелли в Мадрасском президентстве. Более поздняя надпись в Майсуре,свидетельствует о власти Чандра-гупты над северным Майсуром. Возможно, что он завоевал значительную часть территории Индии, расположенную к югу от гор Виндхья. На западе он завоевал Сураштру (Катхьявар), что доказывает наскальная надпись Рудрадамана в Джунагадхе.
К концу своего царствования Чандрагупта вступил в конфликт с Селев-ком, прозванным Никатором (Победителем), который был тогда правителем Западной Азии. Селевк—один из военачальников Александра, поделивших владения этого великого завоевателя вскоре после его преждевременной смерти. Селевк расширил свои владения от Средиземного моря до Инда. После этого он, естественно, попытался вернуть те индийские провинции, которые завоевал Александр, и здесь столкнулся с Чандрагуптой Маурья. Говорят, что Селевк пересек Инд для того, чтобы воевать с Чандрагуптой, но в конце концов он установил с ним дружественные отношения, скрепленные династическим браком. Территория, которую уступил Селевк, включала местности: Ария, Арахо-зия, Гедрозия и Паропанисады, то есть Герат, Кандагар, Белуджистан и Кабул. Взамен Селевк получил 500 боевых слонов. Ко двору Маурья был послан греческий посол Мегасфен. Мир, заключенный на столь благоприятных для Чандрагуп-ты условиях, естественно, наводит на мысль, что Чандрагупта был победителем. Однако после разрешения этого спора оба правителя долгое время оставались союзниками, и эта политика дружбы между Селевкидами и династией Маурья продолжалась в течение ряда последующих царствований.